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2022世界杯(www.x2w080.com):《自然》刊文!暨南大学重磅研究实现新突破

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7月21日,国际顶尖学术期刊《自然》(Nature, 2021, 595, 542�C548)在线揭晓了暨南大学化学与质料学院陆伟刚教授和李丹教授研究团队的研究功效《Orthogonal-array dynamic molecular sieving of propylene/propane mixtures》。

该研究提出了一种新的星散机制,乐成解决了传统分子筛吸附动力学缓慢和吸附量低的问题,未来进入工业级应用后,对于我国实现碳达峰、碳中和具有主要意义。

□ 团队乐成设计出至关主要的“口袋”

丙烯是全球产量最高的基础有机化工质料之一,年产量跨越1亿吨。工业上,丙烯主要通过石油催化裂解或丙烷脱氢来制备。聚合级丙烯主要用于生产聚丙烯。放眼周围,小到聚丙烯(PP)塑料瓶、晶莹剔透的“有机玻璃”和婴儿的尿不湿,大抵家电外壳和汽车零部件等都是丙烯深加工的产物,聚丙烯在防疫中更大显身手,是防护口罩、防护服熔喷无纺布专用料,也是注射器、护眼罩和输液瓶等的生产质料。

然而,丙烷裂解生产丙烯这一手艺在工业上不能直接获得聚合级(高纯度)的丙烯(≥ 99.5 %)。为了去除残留的丙烷,工业上往往以高昂的装备投资和伟大的能量消耗作为价值。因此,在当今迫切需要开发出低能耗的丙烯纯化手艺,追求绿色的星散方案,能知足未来实现我国碳达峰、碳中和的重大需求

分子筛是一种很成熟的星散质料,已被普遍应用于石油化工、煤化工、空气星散与净化、环境治理等多个领域。然则,分子筛吸附剂的应用也存在许多挑战,例如,准确的孔径设计难题,吸附动力学缓慢和吸附量低。

为解决上述问题,暨南大学化学与质料学院陆伟刚教授和李丹教授研究团队提出了一种新的星散机制:正交阵列动态筛分,在由金属节点和有机配体通过自组装形成的一类具有确定组成与结构和多样化孔道的新兴晶态多孔质料金属-有机框架上,乐成解决了传统分子筛吸附动力学缓慢和吸附量低的问题。

2019年3月,研究职员首次设计、开发并合成的基于该筛分机制的金属-有机框架质料(被命名为JNU-3),其一维通道带有嵌入的动态分子口袋,可以在本质上差其余压力下高效地星散丙烯/丙烷(1/1)夹杂物,每公斤JNU-3可以获得53.5升聚合级(99.5 %)的丙烯,具有迄今为止最佳的丙烯/丙烷星散性能,实现了丙烯/丙烷星散领域的突破性希望,为设计下一代星散质料指出了新的偏向。

金属-有机框架质料(Metal-Organic Framework,MOF)是一类新兴的由金属节点和有机配体通过自组装形成的具有确定组成与结构的晶态多孔质料。和传统的多孔质料(分子筛、活性碳等)相比,前者依附其可设计剪裁的框架和厚实多样的孔道结构吸引了科研事情者的普遍兴趣。

李丹教授先容,研究团队针对MOF质料,首次提出正交阵列动态筛分机制,乐成修建了一例基于该星散机制的框架质料(命名为JNU-3)。该质料拥有三维网格结构,沿着晶体学a轴是4.5 × 5.3 的一维通道,在一维通道两侧是排列整齐的分子口袋,分子口袋和一维通道通过一个约3.7 的动态“葫芦形”窗口相连。气体可以在一维通道中快速扩散,而分子口袋则通过“葫芦形”窗口选择性地捕捉丙烯分子,从而获得迄今为止最佳的丙烯/丙烷星散效果。研究职员通过原位单晶衍射和盘算模拟剖析了丙烯和丙烷分子与JNU-3的相互作用的筛分机制和动态历程。

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□ 外国偕行第一时间示意祝贺

研究还发现,丙烯/丙烷(50/50)夹杂物在298 K下以1 mL/min的总流速流过填充床,丙烷首先通过,未被丙烯污染,网络到的丙烷纯度不低于99.99%。一段时间后吸附剂到达饱和,丙烯发生穿透,出口吻流中的丙烯和丙烷迅速到达等摩尔浓度,显示出JNU-3质料的优异突破性。在丙烯的脱附历程中,凭证丙烯的解吸曲线,夹杂气体流速为1、6 mL/min时,丙烯的生产能力和纯度划分为34.2 L/kg(99.5%)、53.5 L/kg(99.5%),纵然在50%相对湿度的湿润条件下,流速为6.0 mL/min等摩尔丙烯/丙烷夹杂气,丙烯星散的生产能力也高达44.9 L/kg(99.5%)。质料性能均显著优于文献报道的质料。

据领会,获知这一研究功效揭晓后,7月21日晚,来自英国剑桥大学、美国北得克萨斯州大学的教授给团队写邮件示意祝贺,称他们为该领域提供了全新的思绪和可借鉴的价值。

陆伟刚/李丹教授研究团队耐久致力于超分子配位功效质料的分子设计、合成手艺、晶体工程和质料创制,探索这些质料在能源、环境和生物医药等领域的应用。已生长了“柔性框架质料诱导锲合机制(JNU-1)”和“笼状腔体多层筛分机制(JNU-2)”等新型能源气体吸附星散理论和看法。

李丹教授示意,该研究可能被普遍应用至石油化工、疫情防控、医疗卫生等多个领域,“我们希望能尽快和工业界开展互助,将在实验室的科研功效转化到现实应用,未来能节约大量能耗,降低成本,而且所需装备要简朴得多”。

他透露,接下来研究团队将继续深化研究,力争设计出更好的星散机制,“将向更高的难题提议挑战,这是作为科研事情者的初心”。

□ 投稿到揭晓历经一年,青年科研事情者耐住寥寂做研究

难能难得的是,此次研究事情所有由暨南大学研究职员完成,仅有暨南大学一个完成单元。这一研究的相关事情获得了国家自然科学基金重点项目、广东省自然科学基金、广东省基础与应用基础研究重大项目和暨南大学等的鼎力支持。

对此,李丹教授坦言,中央遇到过许多难题,“我们想过找人互助、求助,但最终坚持自力完成”。向《自然》投稿的历程也充满荆棘,“当初期刊拒绝过一次,需要我们弥补完善。今年2月我们再次送审,最终在5月通过评审,历经一年时间”。

暨南大学在2018年获批化学一级学科博士点,所招收的首届博士研究生曾恒为论文第一作者。研究时代,他天天早上8时从实验室一直待到晚上11时,中央很少有休息日。回忆研究历程,他说,攻克两个要害问题颇具挑战:一是,首次拿到合成效果以后,质料纯度不够,之后用泰半年时间去频频实验以到达目的;二是,缔造“正交阵列动态筛分战略”机理也很难,最后从实验到理论都提供了壮大支持。

至今为止,他已经在相关领域顶级期刊上揭晓了3篇论文,在现在的研究平台上实现了快速提高。作为他的导师,李丹教授希望他能继续开展博士后研究,未来在科研蹊径上走得更远,为中国的基础研究孝顺一份气力。

文/广州日报・新花城记者:曾俊

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